摘要： 為探究制備過程中取向磁場對 MRE力磁性能的影響，制備了相同磁敏顆粒夾雜的兩種不同基體特性 的 MRE，分別對其微觀組織和材料的力學性能進行了系統研究。結果表明：隨著取向磁場與硅油含量的增大，磁 敏顆粒在 MRE中的鏈狀排布更加明顯;所制備材料的磁致剪切模量與磁流變效應均隨著取向磁場的增大而增 大，并且其增加趨勢隨著硅油含量的增加更加顯著;磁流變彈性體的損耗因子隨著取向磁場的增加逐漸增大，而

　　當取向磁場高于250mT 后，損耗因子幾乎不變。相關結果可對磁流變彈性體的設計制備提供理論依據。

　　關鍵詞： 磁流變彈性體;取向磁場;磁致模量;磁流變效應;損耗因子

　　0 引 言 磁流變彈性體 (MagnetorheologicalElastomers，縮寫為 MRE)是在磁流變液的基礎上發展起來的一 種新型智能材料，其主要采用具有粘塑性的高分子聚 合物代替磁流變液中的非磁性液體作為基體、微米級 的軟磁性顆粒作為填充相通過一系列化學和物理手段固化后得到。該類智能材料不僅保持了磁流變液的響 應快、可逆性好等特性，而且解決了磁流變液穩定性 差、易磨損、易沉降 等 不 良 特 性[1-2]。MRE 的 變 形 行 為、剪切儲能模量以及損耗因子等在磁場作用下具有連續、快速可調的特性，使得其在建筑、橋梁、汽車隔振 等領域展現出巨大應用潛力。

　　近年來，MRE材料的研究發展得到了許多學者的 關注。在制備材料選取方面，硅橡膠由于具有模量低、 流動性 好 以 及 成 本 低 等 優 點 被 廣 泛 選 用 為 基 體 材料[3]。除此之外，天然橡膠[4]、異丁烯橡膠[5]、熱塑性 聚氨酯橡膠[6]和混合橡膠[7]等也常被作為基體制備MRE。MRE的磁彈性能除與基體的選擇有關外，填 充顆粒的選取也對其具有顯著的影響。羰基鐵粉由于具有高飽和磁化強度和高磁導率等優點被作為填充顆 粒大量應用[8]。另外，Fe、Co、Ni納米線[9]、復合磁性粒子[10]、鐵的氧化物[11]、硬磁粒子[12]、鈷粉[13]和混合顆粒[14]等也作為填充相被用來制備 MRE。

　　此外，MRE的制備方式對其磁彈性能也有著重大 的影響。根據基體材料固化時是否施加磁場，MRE的制備方式分為無場制備和有場制備兩種方式[15]。無 場條件下制備的 MRE 其 磁 敏 顆 粒 隨 機 分 布 于 基 體 中，故為各向同性 MRE;而有場條件下制備的 MRE由于其內部磁敏顆粒被磁化后在基體中成鏈狀分布，固化后，鏈狀結構仍然保留在基體中，故為各向異性MRE。與無場制備的磁流變彈性體相比，有場條件下制備的磁性顆粒呈鏈狀結構的 MRE 一般具有更高的 磁流變效應和磁致模量變化[16-18]。Wu等[19]以羰基鐵 粉為磁性填充顆粒、聚氨酯為基體且摻入增塑劑鄰苯 二甲酸二異辛酯(DOP)制備了的各向異性 MRE。研 究表明，含70%(質量分數)羰基鐵粉和15%DOP 的 各向 異 性 聚 氨 酯 基 MRE 的 絕 對 磁 流 變 效 應 達 到1.16MPa，相 對 磁 流 變 效 應 達 到 386.7%。Kaleta等[20]以熱塑性塑料為基體、60um 的 Fe粒子作為磁性

　　填充顆粒分別在有取向磁場和無取向磁場的條件下制 備了不同種類的 MRE，并對比分析了兩種 MRE 的性能，結果表明，各向異性 MRE 比各向同性 MRE 擁有更高的磁流變效應。Chen和 Fan等[21-22]在強磁場條件下，分別以硅橡膠和天然橡膠為基體、羰基鐵粉為磁 性顆粒制備了不同種類 MRE，并對材料性能進行了研 究，結果表明，在1000mT 外加磁場下硅橡膠基 MRE的剪 切 模 量 可 達 到 3.34MPa，相 對 磁 流 變 效 應 達 到878%;天然橡膠基 MRE的剪切模量增加到3.6MPa， 相對磁流變效應增加了131%。可以看出，MRE 內部顆粒分布對材料的磁致性能具有重要的影響，形成的 共識是在有場條件下獲得的材料性能顯著高于無場條件下的情形，然而詳細探討取向磁場的大小對 MRE

　　的磁彈性行為的影響及其機制的研究較少。

　　本文將以硅橡膠為基體、羥基鐵粉為填充相在不 同大小的取向磁場中制備了兩種不同配比的 MRE，利 用準靜態剪切實驗獲得了所制備樣品的磁彈性能，得 到取向磁場的大小對其磁彈性性能的影響規律，并結合微結構分布特征對相關現象進行了解釋。

　　1 實驗測試及方法

　　1.1 實驗樣品制備

　　1.1.1 實驗材料： 本實驗中選用的材料有：硅橡膠，選用上海藹科松科技有限公司的Essil296;填充磁性顆粒為羥基鐵粉， 購置于江蘇天一超細金屬粉末有限公司，型號為 RXE，其平均粒徑為1.78μm;二甲基硅油作為磁性顆粒與硅橡膠接觸的潤滑劑和固化劑，選用了北京海貝思科技有限公司粘度為500cp的聚二甲基硅氧烷。

　　1.1.2 樣品制備過程

　　分別按兩種不同配比稱取一定質量的硅橡膠加入燒杯中，然后添加一定質量的硅油和鐵粉，樣品各成分配比見表1。稱取結束后進行充分攪拌至各組分混合 均勻，然后將攪拌均勻的材料放入真空箱中進行脫泡 處理，5min后取出脫泡后的材料注入模具中，接著再 次放進真空箱中進行二次脫泡處理。5min后取出模 具并將模具放入提前準備好的取向磁場中進行磁化。 取向磁場大小分別為100、150、200、250、300mT。1h后將模具從磁場中取出并放進干燥箱中在60 ℃的環 境中進行固化2h，得到 MRE樣品。

　　1.2 實驗測試

　　(1)微結構表征測試：將樣品沿著取向磁場方向剖 開，運用掃描電子顯微鏡(SEM)進行觀測。

　　(2)準 靜 態 剪 切 測 試：利 用 電 子 萬 能 試 驗 機 對MRE的準靜態剪切性能進行表征，其中力傳感器的量 程為100N，精度為0.001N。利用 C 型電磁鐵對樣品區域提供均勻磁場，磁極直徑為50 mm，兩磁極之間氣隙為25mm，通過調節線圈中的電流使其產生0～0.5T 連續變化的磁場。

　　首先，將所測樣品用膠水粘于兩銅板上40min，以 便樣品在銅板上粘貼牢固(其中一個銅板固定在拉伸 機的底座上，另一個銅板連接在拉伸機的橫梁上，當橫 梁往上拉伸時粘貼于兩銅板間的樣品就會隨著銅板的 相對運動中產生剪切作用)。然后，在不同的均勻磁場 中拉伸試驗機的橫梁以得到應力-應變曲線(本實驗橫 梁移動速度為5mm/min，橫梁位移為1mm，線圈中的電流分別為0、2、4、6、8A)。實驗過程中樣品表面 與電磁鐵產生的磁場方向相垂直。實驗裝置如圖1。 在實驗測試開始前，為了消除馬林斯效應，得到穩定的 應力-應變曲線，對測試樣品在零場環境中循環剪切3 ～4次[23]。

　　2 結果與討論

　　2.1 取向磁場對微結構分布的影響

　　圖2為不同條件下制備的3種 MRE 在平行于取 向磁場方向的微結構分布圖。從圖中可以看出羥基鐵 粉在 MRE中呈鏈狀分布，這是由于外加磁場作用下 磁敏顆粒之間產生相互作用的磁力，通過形成鏈狀結 構減小顆粒之間的磁能。圖2(a)和(b)分別是取向磁 場為200mT、硅油含量為 4% 和 7% 的兩種 MRE 的SEM 圖像，對比發現(b)中的磁敏顆粒鏈較圖(a)更清 晰一些，幾乎沒有呈小堆聚集的狀態，而圖(a)會出現小部分聚集狀態，這說明硅油對于鐵粉顆粒在 MRE中的分布狀態有一定的影響：硅油含量越高鐵粉顆粒在 MRE中運動的越快，所形成鏈分布越清晰。圖 2 (c)是硅油含量為7%、取向磁場為300mT 的 MRE的SEM 圖像，與圖(b)對比發現圖(c)中形成的磁敏顆粒鏈較圖(b)更加清晰，這說明磁敏顆粒的移動不僅與硅 油含量有關，取向磁場的大小也起到一定作用，即相同 硅油含量下，取向磁場越大，鐵粉顆粒的移動越強，形 成的顆粒鏈越清晰。因此可以看出取向磁場的大小與 基體中硅油含量對 MRE 內鐵粉顆粒的分布起到至關重要的作用。

　　2.2 取向磁場對磁致剪切模量的影響

　　為了探索磁場對 MRE 力學行為的影響，圖3給 出了不同磁場環境中取向磁場為300mT 硅油含量為4%的 MRE的剪切應力-應變關系。從圖中可以看出，MRE材料在加卸載過程中的剪切應力-應變曲線均表現出明顯的滯后行為，且隨著均勻磁場的增大，滯后的 現象越明顯，這說明磁流變彈性體在剪切過程中表現出很強的彈塑性行為，并且隨著磁場的增大彈塑性行為越明顯。此外，還可以看出剪切應力-應變曲線的斜 率隨著磁場強度的增大而增大，即材料的磁致效應隨 著磁場的增大而增大。材料剪切后的殘余應變也隨著磁場的增大而增大，這是由于在剪切 MRE 發生形變 的過程中，材料中的鐵粉在磁場的作用下與橡膠之間相互作用消耗了一定的能量，并且隨著磁場的增大，鐵 粉顆粒要發生的移動越大，與橡膠的作用就越大，消耗的能量就越大，因此殘余應變就越大。

　　分別對各個樣品應力-應變曲線的加載段進行線 性擬合，得出所測樣品在不同磁場環境中的剪切模量。 圖4和圖5分別給出了在不同磁場環境下硅油含量為4%和7%的 MRE剪切模量隨取向磁場的變化關系。從圖中可以看出，在同一磁場環境中，樣品的剪切模量隨著取向磁場的增大而增大。對于硅油含量為4%的樣品，彈性模量隨著取向磁場的增大在不斷增大，當 通大小為6A 和8A 電流的磁場中幾乎呈線性增長，而 對于硅油含量為7%的樣品，當取向磁場大于250mT，樣品的彈性模量增長趨勢變緩。同一取向磁場下制備的樣品中，硅油含量為7%的樣品剪切模量明顯高于4%的樣品。這說明硅油對于鐵粉在硅橡膠中的移動 起到了很重要的作用，硅油的含量越高，磁敏顆粒與基體之間的摩擦越小，使得磁敏顆粒在基體中的移動更 加容易。將未固化的樣品放入取向磁場中進行固化時，鐵粉會在磁場的作用下發生移動并隨著取向磁場 呈鏈狀分布，而7%硅油含量的樣品中由于硅油的作用，鐵粉的聚集程度要低些，以致形成的鏈狀結構更加 均勻，進而使得鐵粉顆粒之間相互作用力增強，因而7%硅油含量的樣品剪切模量大。此外，對于同一取向 磁場環境下制備的樣品，其剪切模量隨著外加磁場強 度的增大而增大。

　　2.3 取向磁場對磁流變效應的影響

　　為了進一步分析 MRE 對磁場的依賴特征，引用了 MRE的相對磁流變效應[24]：

　　其中GH 為外加磁場強度為 H 時復合材料的剪切模 量，G0 為材料的零場剪切模量。

　　圖6和圖7分別給出了硅油含量為4%和7%的MRE相對磁流變效應隨取向磁場的變化關系。可以 看出，在同一磁場環境中，MRE 的相對磁流變效應隨 著取向磁場的增大而增大。對于硅油含量為4%的這組樣品，其在4、6、8A 的磁場環境中，相對磁流變效應 在取向磁場從100mT 增加到250mT 的區間內增長趨 勢非常明顯，當從250mT 增加到300mT 時增長趨勢明顯 變 緩，而 在 2A 的 磁 場 環 境 中，其 取 向 磁 場 從100mT 增加到 250mT，相對磁流變效應增加趨勢較 緩，當取向磁場從250mT 增加到300mT 時，相對磁流 變效應極速增長;對于硅油含量為7%的樣品，較硅油 含量為4%的樣品其增長幅度明顯降低，只有在6A 和8A 的磁場環境中，取向磁場從200mT 增加到250mT

　　時增加趨勢更加明顯，而當取向磁場從250mT 增加到300mT 時，其增加趨勢明顯減緩。這是因為在磁化過 程中不同大小的取向磁場對磁敏顆粒的移動產生不同 的影響，取向磁場越大，磁敏顆粒移動越強，所形成的 磁敏顆粒鏈越穩定(如圖 8 所示)。對于硅油含量為4%的 MRE，在取向磁場為100～250mT 時 MRE 中的磁敏顆粒并未充分移動以形成穩定的磁敏顆粒鏈， 當加入一定磁場后，磁敏顆粒將會在磁場的作用下繼 續移動，而對于 2A 的 磁 場 環 境 中，因 為 磁 場 的 磁 力 小，不能引起磁敏顆粒大量的移動，因此增長緩慢。而 對于硅油含量為7%的 MRE 由于其本身形成的鏈狀 基本穩定，因此磁場對其顆粒的移動只起到微小作用， 當取向磁場增加到250mT 時，磁流變效應增長趨勢不 明顯，這說明磁敏顆粒在250mT 磁場中形成的鏈狀已 經基本穩定。

　　2.4 取向磁場對損耗性能的影響

　　從加卸載曲線中也可以得到 MRE 材料的損耗因 子，其表示在伸長和恢復的變形過程中復合材料的能量損耗，定義為[25]：

　　其中tanδ 為材料的損耗因子，σa 與εa 分別為應力與 應變的幅值;ΔE 表示能量耗散密度，可以通過計算加 卸載曲線所圍成的面積得到。

　　圖9和圖10分別給出了硅油含量為4%和7%的MRE的損耗因子隨取向磁場的變化關系。可以看出：同一磁場環境中，MRE的損耗因子隨著取向磁場的增 大而增大，但是增大的趨勢不同：對于硅油含量為4%的 MRE，在所測的幾種磁場環境中其損耗因子的增長趨勢表現為在取向磁場從150mT 增長到200mT 時最大，當取向磁場在100～150mT 和200～250mT 的區間內，損耗因子的增長趨勢幾乎相同，幾乎處于平穩階段，這說明取向磁場在100～150mT 的區間內對磁敏顆粒的移動作用影響不大，當取向磁場從150mT 增加 到200mT 時使得磁敏顆粒在集體中大規模移動，形成了較穩定的磁 敏 顆 粒 鏈。對 于 硅 油 含 量 為 7% 的 樣 品，在所測的幾種磁場環境中其損耗因子的增長趨勢都是在取向磁場從100mT 增加到150mT 時最大，隨 后隨著取向磁場的增大其損耗因子增長趨勢平緩，這

　　是由于在取向磁場從100mT 增加到150mT 時樣品中的鐵磁顆粒分布較分散，沒有形成較穩定的顆粒鏈，但 取向磁場增大時，磁敏顆粒會在磁場的作用下大規模 移動，使得磁敏顆粒與基體的摩擦形成更大損耗;當磁 場增大到150mT 時，由于內部的磁敏顆粒鏈已達到基 本穩定狀態，磁敏顆粒的移動只是小范圍的移動，因此損耗因子的增長趨勢趨于平緩。通過圖9和圖10對 比發現，在未加磁場環境中，當取向磁場為300mT 時 硅油含量為4%的 MRE 的損耗因子值比硅油含量為7%的 MRE 大，此說明硅油含量為7%的 MRE 中磁敏顆粒移動程度更小，所形成的鏈 更 穩 定，這 與 圖 2SEM 圖像(b)、(c)中觀察的結果相似。

　　3 結 論

　　以硅橡膠軟材料為基體，磁性羰基鐵粉顆粒為夾 雜相，在不同強度取向磁場下制備了兩種硅橡膠含量不同的 MRE，開展了取向磁場對 MRE 磁彈性能的實 驗測試與分析，相關結果表明：

　　(1)在同一磁場環境中，MRE 的剪切模量隨著取 向磁場的增大而增大。同一大小取向磁場下制備的MRE中，硅油含量為7%的 MRE 剪切模量明顯高于4%的 MRE，這是由于硅油含量為7%的 MRE中鐵粉所形成的鏈狀更均勻穩定。

　　(2)在同一磁場環境中，MRE 的相對磁流變效應隨著取向磁場的增大而增大，且對于硅油含量為7%的樣品取向磁場從200mT 增加到250mT 時增加趨 勢更 加 明 顯，硅 油 含 量 為 4% 的 MRE 取 向 磁 場 從100mT增加到250mT 的區間內增長趨勢最明顯。

　　(3)在同一磁場環境中，MRE 的損耗因子都隨著取向磁場的增大而增大，且隨著取向磁場的增大到一定程度其增長趨于平緩，這是由于當取向磁場增大到 一定程度，磁敏顆粒形成的鏈已達到基本穩定狀態。

　　參考文獻：

　　[1]Huang X，Mohla A，Hong W，et al.Magnetorheological brushra soft structure with highly tuneable stiffness[J].Soft Matter，2014，10(10);1537-1543.

　　[2]Qi S，Guo H，Fu J，et al.3D printed shape-programmable magnetoractive soft matter for biomimetic applications[J].Compositesence and Technology，2019，188：107973.

　　[3]Xu Yangguang，Gong Xinglong，Wan Qiang，et al.Intelligent magnetic soft materials and magnetorheological mechanism[J].Progress in Mechanics，2015，45(1)：461-495(in Chinese).

　　許陽光，龔興龍，萬 強，等，磁敏智能軟材料及磁流變機理[J].力學進展，2015，45(1)：461-495.

　　[4]Zhao W，Pang H，Gong X.Novel magnetorheological plastomer filled with NdFeB particles：preparation，characterization，and magnetic-mechanic coupling properties[J].Industrial&.Engineering Chemistry Research，2017，56(31)：8857-8863.

　　[5]Wang Y，Hu Y，Deng H，et al.Magnetorheological elastomers based on isobutyleneisoprene rubber[J].Polymer Engineering&.Science，2006，46(3)：264-268，

　　[6]WuJ，Gong X，Fan Y，et al.Anisotropic polyurethane magnetorheological elastomer prepared through"in situ"，polycondensation under a magnetic field[J].Smart Materials&.Structures，2010，19(10)：105007.

　　[7]Wang Y，Hu Y，Fu L.，et al.Preparation of isotropic MR elastomers based on silicon rubber by yray radiation[J].Journal of Functional Materials, 2006, 37 (5):771-773.

　　[8] Wen Q, Wang Y, Gong X. The magnetic field dependent dynamic properties of magnetorheological elastomers based on hard magnetic particles[J]. Smart Materials and Structures, 2017, 26(7):075012

　　[9] Padalka O, Song H J. Wereley N M, et al. Stiffness and damping in Fe, Co, and Ni nanowire-based magnetorheological elastomeric composites[J]. IEEE Transactions on Magnetics Mag, 2010, 46(6):2275-2277.

　　[10]Li J，Gong X，Zhu H，et al.Influence of particle coating on dynamic mechanical behaviors of magnetorheological elastomers[J].Polymer Testing，2009，28(3)：331-337.

　　[11]Zaborski M，Maslowski M.Magnetorheological elastomer composites[J].Progress in Colloid&.Polymer ence，2011，138：21-25.

　　[12]KooJ H.Dawsong A.Jung HJ.Characterization of actuartion properties of magnetorheological elastomers with embed ded hard mabneticpaticles[J].Journal of Intelligent Material Systems and Structures，2012，23(9)：1049-1054.

　　[13]Yin Bingxue，Wang Mingxian，Tong Yu.Effect of orienr ted magnetic field on dynamic viscoelasticity of cobalt par ticles filled silicone rubber magnetorheological elastomer[J].Acta Composite Materials，2018，35(6)：1414-1420

　　(in Chinese).

　　尹兵雪，王明先，佟 顯，取向磁場對鈷顆粒填充硅橡膠磁流變彈性體動態黏彈性的影響[J].復合材料學報，2018，35(6)：1414-1420，

　　[14]Yu M，Zhu M，FuJ，et al.A dimorphic magnetorheological elastomer incorporated with Fe nano-flakes modified carbonyl iron particles：preparation and characterization[J].Smart Materials and Structures，2015，24(11);115021

　　[15]Li Jianfeng，Gong Xinglong，Zhang Xianzhou，et al Preparation of silicone rubber based magnetorheological elastomer[J].Journal of Functional Materials，2006，37

　　(6)：1003-1005(in Chinese).

　　李劍鋒，龔興龍，張先舟，等，硅橡膠基磁流變彈性體的研制[J].功能材料，2006，37(6)：1003100.

　　[16]Rao P V，Maniprakash S.Srinivasan S M，et al.Functional behavior of isotropic magnetorheological gels[J].Smart Materials&.Structures，2010，19(8)：085019.

　　[17]KooJ H，Khan F，Jang DD，et al.Dynamic cha racterization and modeling of magneto-rheological elastomers under compressive loadings[J].Smart Materials&.Structures，2010，19(11)：117002.

　　[18]Gao Chunfu，Shi Lingyu.Zhang Guang，et al.Test and analysis of compressive elastic modulus of magnetorheo logical elastomer prepared in field[J].Electromechanical Engineering，2017，34(1)：6-9(in Chinese).

　　高春甫，石玲玉，張廣，等，有場制備的磁流變彈性體壓縮彈性模量測試分析[J].機電工程，2017，34(1)：6-9，

　　[19]Wu Jinkui，Gong Xinglong，Fan Yanceng，et al.Improving the magnetorheological properties of polyurethane magnetorheological elastomer through plasticization[J].

　　Journal of Applied Polymer Science，2011，123(4)：2476-2484.

　　[20]Jerzy K，Micha K，Lewandowski D.Magnetomechanical properties of anisotropic and isotropic magnetorheological composites with thermoplastic elastomer matrices[J].

　　Smart Materials and Structures，2011，20(8)：085006.

　　[21]Gong XL，Chen L.，Li J F.Study of utilizable magnetorheological elastomers[J].International Journal of Modern Physics B，2008，21(288.29);4875-4882.

　　[22]Chen Lin，Gong Xinglong，Jiang Wanquan，et al.Investigation on magnetorheological elastomers based on natural rubber[J].Journal of Materials Science，2007，42(14);

　　5483-5489.

　　[23]Loo M S，Andriyana A，Verron E，et al.Experimental investigation of the Mullins effect in swollen elastomers[J].Journal of Chemical Physics, 2013, 111(6): 2423-2435.

　　[24] Yu M, Xing Z, Zheng X, et al. Experimental investiga-tion on the field-dependent properties of magnetorheological elastomer with circular honeycomb holes[J]. Frontiers in Materials, 2015, 34(1):1-5.

　　[25] Yang H, Li F, Tung W, et al. Effect of nanofiller shape on viscoelasticity of rubber nanocompos ite investigated by FEA[J]. Composites Part B: Engineering, 2016, 92(5):160-166.

　　Abstract: In order to investigate the influence of orientation magnetic field on the magnetomechanical properties of magnetorheological elastomers (MRE) during preparation, two types of magnetorheological elastomers with different matrix characteristics are prepared. The mechanical properties of the prepared samples have been systematically studied. The results show that with the increase of the orientation magnetic field and the content of silicone oil, the chain arrangement of the magnetically sensitive particles in the MRE becomes more obvious. The magnetic shear modulus and the magnetorheological effect of the prepared materials increase with the increase of the orientation magnetic field. It increases with the increase of the content of silicone oil, and its increasing trend becomes more significant. The loss factor of the magnetorheological elastomer gradually increases with the increase of the orientation magnetic field, and the loss factor is almost unchanged when the orientation magnetic field is higher than 250mT. The related results can provide a theoretical basis for the design and preparation of magnetorheological elastomers

　　Key words: magnetorheological elastomer; orientation magnetic field; magnetoinduced modulus; magnetorheological effect; loss factor

期刊VIP網，您身邊的高端學術顧問

文章名稱： 取向磁場強度對磁流變彈性體力磁性能的影響

文章地址： http://www.ovfxiqc.cn/mianfeiwx/58576.html